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攀枝花硫化氫腐蝕的機理及影響因素

作者:小編 瀏覽量:5259 時間:2024-03-06 00:00:00

信息摘要:

硫化氫腐蝕的機理及影響因素, 1. H2S腐蝕機理 自20世紀(jì)50年代以來,含有H2S氣體的油氣田中,鋼在H2S介質(zhì)中的腐蝕破壞現(xiàn)象即被看成開發(fā)過程中的重大安全隱患,各國學(xué)者為此進(jìn)行了大量的研究工作。雖然現(xiàn)已普遍承認(rèn)H2S不僅對鋼材具有很...

????1. H2S腐蝕機理
? ??自20世紀(jì)50年代以來,含有H2S氣體的油氣田中,鋼在H2S介質(zhì)中的腐蝕破壞現(xiàn)象即被看成開發(fā)過程中的重大安全隱患,各國學(xué)者為此進(jìn)行了大量的研究工作。雖然現(xiàn)已普遍承認(rèn)H2S不僅對鋼材具有很強的腐蝕性,而且H2S本身還是一種很強的滲氫介質(zhì),H2S腐蝕破裂是由氫引起的;但是,關(guān)于H2S促進(jìn)滲氫過程的機制,氫在鋼中存在的狀態(tài)、運行過程以及氫脆本質(zhì)等至今看法仍不統(tǒng)一。關(guān)于這方面的文獻(xiàn)資料雖然不少,但以假說推論占多,而真正的試驗依據(jù)卻仍顯不足。
??? 因此,在開發(fā)含H2S酸性油氣田過程中,為了防止H2S腐蝕,了解H2S腐蝕的基本機理是非常必要的。
??? (1) 硫化氫電化學(xué)腐蝕過程
??? 硫化氫(H2S)的相對分子質(zhì)量為34.08,密度為1.539kg/m3。硫化氫在水中的溶解度隨著溫度升高而降低。在760mmHg,30℃時,硫化氫在水中的飽和濃度大約3580mg/L。
??? 在油氣工業(yè)中,含H2S溶液中鋼材的各種腐蝕(包括硫化氫腐蝕、應(yīng)力腐蝕開裂、氫致開裂)已引起了足夠重視,并展開了眾多的研究。其中包括Armstrong和Henderson對電極反應(yīng)分兩步進(jìn)行的理論描述;Keddamt等提出的H2S04中鐵溶解的反應(yīng)模型;Bai和Conway對一種產(chǎn)物到另一種產(chǎn)物進(jìn)行的還原反應(yīng)機理進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。研究表明,陽極反應(yīng)是鐵作為離子鐵進(jìn)入溶液的,而陰極反應(yīng),特別是無氧環(huán)境中的陰極反應(yīng)是源于H2S中的H+的還原反應(yīng)。總的腐蝕速率隨著pH的降低而增加,這歸于金屬表面硫化鐵活性的不同而產(chǎn)生。Sardisco,Wright和Greco研究了30℃時H2S-C02-H20系統(tǒng)中碳鋼的腐蝕,結(jié)果表明,在H2S分壓低于0.1Pa時,金屬表面會形成包括FeS2,F(xiàn)eS,F(xiàn)e1-XS在內(nèi)的具有保護性的硫化物膜。然而,當(dāng)H2S分壓介于0.1~4Pa時,會形成以Fe1-XS為主的包括FeS,F(xiàn)eS2在內(nèi)的非保護性膜。此時,腐蝕速率隨H2S濃度的增加而迅速增長,同時腐蝕速率也表現(xiàn)出隨pH降低而上升的趨勢。Sardisco和Pitts發(fā)現(xiàn),在pH處于6.5~8.8時,表面只形成了非保護性的Fe1-XS;當(dāng)pH處于4~6.3時,觀察到有FeS2,F(xiàn)eS,F(xiàn)e1-XS形成。而FeS保護膜形成之前,首先是形成FeS1-X;因此,即使在低H2S濃度下,當(dāng)pH在3~5時,在鐵剛浸入溶液的初期,H2S也只起加速腐蝕的作用,而非抑制作用。只有在電極浸入溶液足夠長的時間后,隨著FeS1-X逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镕eS2和FeS,抑制腐蝕的效果才表現(xiàn)出來。根據(jù)Hausler等人的研究結(jié)果,盡管界面反應(yīng)的重要性不容忽略,但腐蝕中的速率控制步驟卻是通過硫化物膜電荷的傳遞。
??? 干燥的H2S對金屬材料無腐蝕破壞作用,H2S只有溶解在水中才具有腐蝕性。在油氣開采中與CO2和氧相比,H2S在水中的溶解度最高。H2S一旦溶于水,便立即電離,使水具有酸性。H2S在水中的離解反應(yīng)為:
???

??? 釋放出的氫離子是強去極化劑,極易在陰極奪取電子,促進(jìn)陽極鐵溶解反應(yīng)而導(dǎo)致鋼鐵的全面腐蝕。H2S水溶液在呈酸性時,對鋼鐵的電化學(xué)腐蝕過程人們習(xí)慣用如下的反應(yīng)式表示:

??? 陽極反應(yīng)? Fe-2e→Fe2+
??? 陰極反應(yīng)2H++2e→Had(鋼中擴散)+Had→H2
??? 陽極反應(yīng)的產(chǎn)物Fe2++S2-→FeS↓
式中Had——鋼表面上吸附的氫原子;
??? Hab——鋼中吸收的氫原子。
??? 陽極反應(yīng)生成的硫化鐵腐蝕產(chǎn)物,通常是一種有缺陷的結(jié)構(gòu),它與鋼鐵表面的黏結(jié)力差,易脫落,易氧化,它電位較低,于是作為陰極與鋼鐵基體構(gòu)成一個活性的微電池,對鋼基體繼續(xù)進(jìn)行腐蝕。
??? 掃描電子顯微鏡和電化學(xué)測試結(jié)果均證實了鋼鐵與腐蝕產(chǎn)物硫化鐵之間的這一電化學(xué)電池行為。對鋼鐵而言,附著于其表面的腐蝕產(chǎn)物(FexSy)是有效的陰極,它將加速鋼鐵的局部腐蝕。于是有些學(xué)者認(rèn)為在確定H2S腐蝕機理時,陰極性腐蝕產(chǎn)物(FexSy)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)對腐蝕的影響,相對H2S來說,將起著更為主導(dǎo)的作用。
??? 腐蝕產(chǎn)物主要有Fe9S8,F(xiàn)e3S4,F(xiàn)eS2,F(xiàn)eS。它們的生成是隨pH、H2S濃度等參數(shù)而變化。其中Fe9S8的保護性最差,與Fe9S8相比,F(xiàn)eS和FeS2具有較完整的晶格點陣,因此保護性較好。
??? (2) 硫化氫導(dǎo)致氫損傷過程
??? H2S水溶液對鋼材電化學(xué)腐蝕的另一產(chǎn)物是氫。被鋼鐵吸收的氫原子,將破壞其基體的連續(xù)性,從而導(dǎo)致氫損傷。在含H2S酸性油氣田上,氫損傷通常表現(xiàn)為硫化物應(yīng)力開裂(SSCC)、氫誘發(fā)裂紋(HIC)和氫鼓泡(HB)等形式的破壞。
??? H2S作為一種強滲氫介質(zhì),是因為它本身不僅提供氫的來源,而且還起著毒化作用,阻礙氫原子結(jié)合成氫分子的反應(yīng),于是提高了鋼鐵表面氫濃度,其結(jié)果加速了氫向鋼中的擴散溶解過程。
至于氫在鋼中存在的狀態(tài),導(dǎo)致鋼基體開裂的過程,至今也無一致的認(rèn)識。但普遍承認(rèn),鋼中氫的含量一般是很小的,有試驗表明通常只有百萬分之幾。若氫原子均勻地分布于鋼中,則難以理解它會萌生裂紋,因為萌生裂紋的部位必須有足夠富集氫的能量。實際工程上使用的鋼材都存在著缺陷,如面缺陷(晶界、相界等)、位錯、三維應(yīng)力區(qū)等,這些缺陷與氫的結(jié)合能力強,可將氫捕捉陷住,使之難以擴散,便成為氫的富集區(qū),通常把這些缺陷稱為陷井。富集在陷井中的氫一旦結(jié)合成氫分子,積累的氫氣壓力很高,有學(xué)者估算這種氫氣壓力可達(dá)300MPa,于是促使鋼材脆化,局部區(qū)域發(fā)生塑性變形,萌生裂紋最后導(dǎo)致開裂。
鋼在含H2S溶液中的腐蝕過程分三步驟(如圖5-1-1):
① 氫原子在鋼表面形成和從表面進(jìn)入。
② 氫原子在鋼基體中擴散。
③ 氫原子在缺陷處富集。

2. 氣-液兩相濕H2S環(huán)境下溶液的熱力學(xué)模型

從熱力學(xué)角度看,H2S在水中的溶解度時放熱反應(yīng),因而隨著溫度的升高溶解度降低,在壓力不變的情況下滿足:
???


?式中CH2S——在H2S在水溶液中的溶解度;

??? C0——常數(shù);
??? △H——溶解熱;
??? R——氣體常數(shù)。
? ??根據(jù)Henry定律,稀溶液濃度:
??? CH2S=pH2S/k
式中k——Henry常數(shù),lnk=-6517/T+0.2111lnT-0.0104T+25.24
??? pH2S——氣體H2S中的分壓,為H2S氣體分?jǐn)?shù)與環(huán)境壓力的乘積。
??? H2S在水溶液中以一級電離為主,H2S=HS-+H+;則有:
??? [HS-]·[H+]=k1×CH2S
? ??式中k1是化學(xué)反應(yīng)常數(shù)。所以溶液中的HS一和H+濃度主要與溫度、氣相中H2S分壓有著密切的關(guān)系。以上分析在溶液和薄液情況下均適用。

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